Assemblée depuis 1983 au gré de dons, acquisitions auprès de libraires et ventes aux enchères, elle réunit de rares éphéméras tels que des cartons d’invitations et affichettes d’expositions historiques, « Mirobolus Macadam & cie. Hautes Pâtes de Jean Dubuffet », « Portraits » (1946 et 1947, Galerie René Drouin), « La Métromanie » (1950, Galerie Nina Dausset), ou encore le savoureux tract « Vacances Portatives Universelles » (1963) annonçant la parution du numéro 10 de la revue Le Petit Jésus. Journal intime publié par Noël Arnaud accompagné de compositions et commentaires issus des premières recherches plastiques et langagières de l’Hourloupe.

La collection compte également d’importants dossiers de correspondance, parmi lesquels plusieurs échanges au long cours, avec le peintre et critique d’art belge René Guiette (1947-1964), avec Raymond Queneau (1950-1976), ancien camarade de classe au Havre, compagnon d’érudition ludique et membre de la Compagnie de l’Art Brut, ou encore Jean-Joseph Sanfourche (1977-1983), artiste collectionné par Dubuffet. Parmi les archives documentant les activités de la Compagnie de l’Art Brut, citons entre autres deux lettres ouvertes aux membres de la Compagnie de l’Art Brut énonçant les raisons de sa dissolution en 1951 et 1971, une lettre adressée à Pablo Picasso (1945) dans laquelle Dubuffet expose le projet entrepris avec son ami Anatole Jakovsky d'une enquête sur « l'art des fous », et un échange avec le Dr. Gaston Ferdière mentionnant les travaux du Dr. Walter Morgenthaler relatifs à Adolf Wölfli et divers projets de publication de la Compagnie de l’Art Brut (1948-1964). Cette collection offre enfin un aperçu du regard rétrospectif de Dubuffet sur son œuvre, avec diverses notes manuscrites à travers lesquelles il se livre à un découpage chronologique de ses travaux par périodes.